Phänomenologische Auswertung einzelmolekülspektroskopischer Erscheinungen : Beschreibung, Klassifikation und statistische Analyse der zeitabhängigen Fluoreszenz einzelner Moleküle

Abstract

Einzelne fluoreszierende Moleküle aus der Farbstoffklasse der Perylendicarboximide, eingebettet in Polystyrol, wurden abgebildet und spektroskopisch untersucht. Dabei wurde das Fluoreszenzspektrum der Farbstoffmoleküle zeitlich mit einer Auflösung von 1s verfolgt. Insgesamt zeigt sich bei allen untersuchten Farbstoffen eine breite Diversität spektraler Parameter und reichhaltige Dynamik unterschiedlichster Ausprägung. Zur Auswertung dieser Phänomene wurden diese beschrieben und klassifiziert, sowie ohne Ausgangshyphotesen statistisch ausgewertet. Die verschiedenen Parameter der einzelnen Spektren wurden durch eine eigens entwickelte Software ausgemessen und protokolliert. Die statistische Auswertung der protokollierten Parameter bot den Zugang zu reproduzierbaren und spezifischen Eigenschaften der untersuchten Farbstoff/Matrix Systeme auch für solche Größen, die im Ensembleexperiment nicht zugänglich sind (Größen, die dynamisches Verhalten beschreiben; Größen, die aus der Verknüpfung mehrerer Einzelmolekülparameter abgeleitet sind). Die Analyse von Verteilungsfunktionen der gemessenen Größen und die Untersuchung von Korrelationen zwischen diesen Größen ließ umfangreiche Aussagen über das molekulare Verhalten sowohl der Farbstoffe als auch des umgebenden Polymers zu. Es wurden die verschiedenen Typen spektraler Dynamik auf ihren Zusammenhang untersucht, sowie die Ursache der einzelnen Phänomene weitestgehend eingegrenzt. Dabei wurde darauf geachtet, daß die eingeführten Konzepte, Methoden und Darstellungsweisen möglichst allgemein anwendbar waren.

Single fluorescent dye molecules from the perylenedicarboxiimde class embedded in Polystyrene were imaged and studied spectroscopically by means of tracing their fluorescence spectrum with a temporal resolution of 1s. All of the investigated dyes exhibited a wide diversity of spectral properties and a multiplicity of dynamic phenomena. In order to analyse these phenomena a detailed description and classification was performed, succeeded by statistical analysis. The various parameters of single spectra were gauged and recorded by a specially developed software. The statistical analysis of the recorded parameters gave access to representative and specific properties of the investigated Dye/Host-System, even for quantities which are not accessible in ensemble experiments. The investigation in distributions of those quantities and studies on their correlation allowed extensive statements on molecular behaviour of both the dye and the polymer. The different forms of appearance in spectral dynamics were examined for coherence. Further the origin of the dynamic phenomena were widely contained. It was taken care, that all introduced concepts, methods and charts are at possible commonly applicable.